Lily James y Matt Smith han mantenido una relación sentimental desde el 2014, cuando se conocieron en el set de filmación de la película "Orgullo, Prejuicio y Zombies". La pareja ha mantenido su relación en privado, aunque aparecieron juntos en diversas ocasiones en los medios de comunicación, como en la apertura de los Juegos Olímpicos de Río en el 2016 y en el Festival de Cine de Venecia en el 2018. Sin embargo, en diciembre del 2019 se anunció que la pareja había terminado su relación, lo que fue confirmado por amigos cercanos a la pareja. Recientemente, en julio del 2020, surgieron rumores de que la pareja había decidido reconciliarse después de pasar el confinamiento juntos en su casa en Londres. Aunque no han confirmado oficialmente su reconciliación, han sido vistos juntos en varias ocasiones en las últimas semanas y se les ha visto paseando juntos por Londres.
